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三聚体分子内单体向二聚体能量转移的超快光谱

发布时间:2017-12-03 阅读:

  三聚体分子能量从单体转移到二聚体的超快光谱学研究

  自然界中的光合系统使用有限的色素分子进行光捕获。为了扩大光谱的吸收范围,在有限的条件下获得更多的太阳能,光合系统通常采用色素分子多次聚集的方式,利用不同聚集体的吸收光谱差异达到扩大吸收光谱。其中一个光合细菌周边天线捕光蛋白复合物(LH2)就是一个典型的例子。 LH2蛋白在环状骨架上有两个相应的色素分子环,一个是细菌叶绿素单体形成的环,吸收峰为800nm,另一个是叶绿素二聚体形成的环。吸收峰的峰位在850nm处。能量从单体环向二聚体环转移的方向,即单体向能量转移过程的二聚体转移。人造仿真系统的复制传输机制的使用一直是国际研究的重点。 \\ u0026山东大学化学系李希友研究小组以三聚氰胺分子为中心,连接三个苝二酰亚胺单体分子,导致合成共价连接的三聚体。通过模拟分子结构,两个苝二酰亚胺单体处于面对面的空间构型并形成二聚体。而另一个苝二酰亚胺分子作为单体存在。这种二聚体加上单体的结构也被吸收和核磁共振光谱支持。荧光光谱实验显示三聚体分子如LH2可能具有从单体到二聚体的光激发能的转移。 \\ u0026中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理实验室翁玉祥与山东大学李锡友研究组利用飞秒时间分辨瞬态吸收光谱研究了苝二酰亚胺三聚体分子单体能量转移到二聚体上。由于单体和二聚体分子的重迭吸收光谱,他们提出了单体和二聚体分子的共激发模型。基于此模型,对时间分辨瞬态吸收光谱进行了奇异值分解(TOR),得到了中间成分信息,进一步进行了全局参数光谱和动力学拟合(全局拟合),得到了激发态光谱和衰变动力学,从而确定单体到二聚体的方式。测得的能量转移时间常数为0.8ps,与光合细菌周边集光蛋白复合物中单体和二聚体之间的能量转移(0.8-0.9ps)非常接近。这项工作的结果发表在J. Am。化学。 Soc。,2009,131(1),第30-31页。 \\ u0026研究工作得到国家自然科学基金和教育部的支持。相关链接:荧光猝灭在苝四羧酸二酰亚胺三聚体中

关键词: 自然科学